(資料圖)

記者1日從中國科學技術大學獲悉，該校熊宇杰、龍冉研究團隊設計了一類等離激元催化材料，實現(xiàn)了可見光區(qū)和紅外光區(qū)二氧化碳與水的高選擇性轉(zhuǎn)化。該技術使用廣譜低強度光，甲烷產(chǎn)率高達0.55毫摩爾/克/小時，碳氫化合物的產(chǎn)物選擇性達100%，是目前光驅(qū)動二氧化碳資源化利用的最高紀錄。相關研究成果日前發(fā)表在《自然通訊》上。

利用陽光、二氧化碳和水生成人類所需物質(zhì)是長期以來的夢想。然而，這種人工光合成體系面臨著一些重大挑戰(zhàn)，其關鍵是如何利用太陽光中低能量的光子。紅外光是太陽光譜中典型的低能光子，在太陽光譜中占比高達53%。通常的半導體光催化技術只能利用紫外區(qū)和可見區(qū)的光子來驅(qū)動化學轉(zhuǎn)化，制約了太陽能利用效率。近年來，國際上提出利用金屬納米材料的等離激元效應來驅(qū)動催化反應的思路，以期解決半導體光催化面臨的瓶頸問題。然而，等離激元金屬納米材料具有吸收低能光子的能力，卻難以將吸收的能量有效地利用到催化反應中去，導致化學轉(zhuǎn)化活性很低。?

研究團隊聚焦二氧化碳與水的轉(zhuǎn)化反應，基于等離激元材料的催化活性位點設計，形成金屬與二氧化碳分子的有效雜化耦合體系。通過一系列工況條件下的譜學表征，發(fā)現(xiàn)在等離激元的局域電場增強效應下，其費米能級之上會出現(xiàn)準離散的陷阱態(tài)，有助于發(fā)生熱電子的直接激發(fā)過程，并通過延長熱電子壽命而發(fā)生二次激發(fā)過程，從而實現(xiàn)高效多光子吸收和選擇性能量轉(zhuǎn)移。基于該作用機制，所設計的材料在可見光區(qū)和紅外光區(qū)范圍內(nèi)，皆可驅(qū)動二氧化碳與水高選擇性轉(zhuǎn)化為碳氫化合物。

此外，利用等離激元催化的多光子吸收特點，研究團隊設計優(yōu)化了反應裝置，實現(xiàn)了散射光子的高效吸收，從而突破了當前光驅(qū)動二氧化碳資源化利用領域的瓶頸。

(中國科大供圖)

關鍵詞： 二氧化碳 等離激元 碳氫化合物 太陽光譜 納米材料