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記者1日從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校熊宇杰、龍冉研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一類等離激元催化材料，實(shí)現(xiàn)了可見光區(qū)和紅外光區(qū)二氧化碳與水的高選擇性轉(zhuǎn)化。該技術(shù)使用廣譜低強(qiáng)度光，甲烷產(chǎn)率高達(dá)0.55毫摩爾/克/小時(shí)，碳?xì)浠衔锏漠a(chǎn)物選擇性達(dá)100%，是目前光驅(qū)動二氧化碳資源化利用的最高紀(jì)錄。相關(guān)研究成果日前發(fā)表在《自然通訊》上。

利用陽光、二氧化碳和水生成人類所需物質(zhì)是長期以來的夢想。然而，這種人工光合成體系面臨著一些重大挑戰(zhàn)，其關(guān)鍵是如何利用太陽光中低能量的光子。紅外光是太陽光譜中典型的低能光子，在太陽光譜中占比高達(dá)53%。通常的半導(dǎo)體光催化技術(shù)只能利用紫外區(qū)和可見區(qū)的光子來驅(qū)動化學(xué)轉(zhuǎn)化，制約了太陽能利用效率。近年來，國際上提出利用金屬納米材料的等離激元效應(yīng)來驅(qū)動催化反應(yīng)的思路，以期解決半導(dǎo)體光催化面臨的瓶頸問題。然而，等離激元金屬納米材料具有吸收低能光子的能力，卻難以將吸收的能量有效地利用到催化反應(yīng)中去，導(dǎo)致化學(xué)轉(zhuǎn)化活性很低。?

研究團(tuán)隊(duì)聚焦二氧化碳與水的轉(zhuǎn)化反應(yīng)，基于等離激元材料的催化活性位點(diǎn)設(shè)計(jì)，形成金屬與二氧化碳分子的有效雜化耦合體系。通過一系列工況條件下的譜學(xué)表征，發(fā)現(xiàn)在等離激元的局域電場增強(qiáng)效應(yīng)下，其費(fèi)米能級之上會出現(xiàn)準(zhǔn)離散的陷阱態(tài)，有助于發(fā)生熱電子的直接激發(fā)過程，并通過延長熱電子壽命而發(fā)生二次激發(fā)過程，從而實(shí)現(xiàn)高效多光子吸收和選擇性能量轉(zhuǎn)移?；谠撟饔脵C(jī)制，所設(shè)計(jì)的材料在可見光區(qū)和紅外光區(qū)范圍內(nèi)，皆可驅(qū)動二氧化碳與水高選擇性轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔铩?/p>

此外，利用等離激元催化的多光子吸收特點(diǎn)，研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)優(yōu)化了反應(yīng)裝置，實(shí)現(xiàn)了散射光子的高效吸收，從而突破了當(dāng)前光驅(qū)動二氧化碳資源化利用領(lǐng)域的瓶頸。

(中國科大供圖)

關(guān)鍵詞： 二氧化碳 等離激元 碳?xì)浠衔?/a> 太陽光譜 納米材料