記者從中科院合肥物質(zhì)科學研究院獲悉，該院固體物理研究所研究團隊利用金剛石對頂砧高壓實驗技術，結合原位拉曼光譜實驗技術、原位X射線衍射實驗技術以及第一性原理計算，合成并表征了一種含有氮陰離子環(huán)的新型聚合氮化物，相關研究成果日前發(fā)表在《自然·化學》上。

由于氮-氮單/雙鍵與氮-氮三鍵之間有巨大的能量差，因此含有氮-氮單/雙鍵的富氮化合物具有巨大的能量儲存或釋放能力，被看作潛在的高能量密度材料。雖然理論計算已經(jīng)設計預言了多種全氮化合物，但目前實驗上只有少數(shù)此類材料報道。由于難以找到有效的合成路線和穩(wěn)定機制，此類化合物的合成和儲存仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。?

研究人員通過摻雜金屬元素，降低合成壓力并提高聚合氮化合物的穩(wěn)定性，并且不同的金屬元素具有不同的核外電子數(shù)目及排布，與氮元素形成化合物時可以具有豐富的結構和組分變化。理論預測的穩(wěn)定結構基團包括氮五環(huán)陰離子、?氮六環(huán)二價陰離子和鏈狀、網(wǎng)狀聚合氮等，其中一些含有氮五環(huán)陰離子鹽能夠以亞穩(wěn)態(tài)形式保存至環(huán)境條件。然而目前高壓實驗下合成的這類含有氮五環(huán)陰離子鹽、以及兩種五唑鹽、兩種二氮結構的化合物等，還不能保存至常壓。

研究人員花費5年時間，通過反復探索實驗合成條件，綜合分析了大量的實驗數(shù)據(jù)，在高溫高壓條件下將含有線性氮一價陰離子基團的疊氮化物轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂薪饘傩再|(zhì)的、含有氮六環(huán)二價陰離子基團的新型氮化物。

這一研究成果在實驗上首次發(fā)現(xiàn)此類含有平面氮六環(huán)二價陰離子基團的氮化物，且該氮化物可以在低溫下保存至20吉帕。

(中科院合肥研究院供圖)

關鍵詞： 氮化合物 實驗技術 金屬元素 研究人員 拉曼光譜